Tomography 이용 가상값 및 회전값 적용 비정형 화염 내 OH 라디칼 농도 분포 재구성

2.1 TDLAS 이론

TDLAS는 Fig. 1과 같이 가스상 물질이 특정 파장의 에너지를 흡수하는 원리에서 응용이 된 측정 방식으로, Beer-Lambert 법칙에 기반한다.^[8~10]

Fig. 1.

Simple concept draw about TDLAS

레이저 광이 계측하고자 하는 가스를 투과하여 가스종의 흡수 전이와 공명하게 되면, 레이저 광 파장의 일부분에 흡수가 일어나고, 이를 수치적으로 적분하여 가스의 농도 혹은 온도를 계산할 수 있다. 파장 가변된 광이 계측하고자 하는 가스를 투과한 후의 빛의 강도는 다음과 같이 계산할 수 있다.

이때 τ_v는 레이저 투과율을, I₀와 I_t는 각각 초기 레이저 강도와 투과 강도를 의미하며, k_v는 흡수 계수(Spectral absorption coefficient)를, L은 레이저의 길이를 나타낸다. 식 (2)에서의 선형 함수인 ϕ(v-v₀)는 $$ \int \varphi \left(v-v_0\right)dv=1$$로 정량화 할 수 있기 때문에 흡수 면적 A는 다음과 같은 식으로 표현할 수 있다.

여기서 P는 전체 압력, X_i는 대상 가스의 몰분율을 뜻하며 흡수 선강도 S_i,j(T)는 온도에 의존하는 함수로써 HITRAN, HITEMP 등의 데이터 베이스를 통해 다양한 가스 종의 데이터를 얻을 수 있다. 흡수 선강도는 다음의 식과 같이 정리할 수 있다.^[11] TDLAS 흡수분광법을 이용한 연소장 내에 발생하는 가스의 농도 및 온도를 측정하는 과정에서 압력과 온도에 영향을 받을 수 있다. 이는 압력 확장, 도플러 확장 등에 의해 흡수 신호 변형이 일어난다. 또한 연소장에서 발생하는 OH 농도의 경우 농도가 매우 낮아 흡수 신호 크기가 작고 노이즈 간섭이 용이한 측정 대상이다. 본 연구에서 OH 농도 측정을 위해 압력, 온도, 낮은 신호 등을 반드시 고려가 필요하며 이를 해결하고자 OH 라디칼 흡수 면적 도출을 위핸 Voigt profile을 사용하였다.

2.2 토모그래피 이론

토모그래피는 파원으로부터 발생되는 전자기파가 매질을 투과하여 수신되는 신호를 이용 대상의 내부를 재구성하는 방법이다. 본 연구에서는 컴퓨터 단층 촬영 기술로 불리는 토모그래피 기법과 TDLAS 측정법의 결합을 통해 2차원 농도장의 재구성 해석을 진행하였다. 다양한 토모그래피 기법 중 ART, MART, SMART 반복 계산법을 이용하여 OH 라디칼의 농도장을 재구성하였다.

3.1 파장 선정

HITRAN 데이터베이스를 기반으로 파장 선정을 진행하였으며 온도의 경우 연소장에서 발생하는 배기가스 내 H₂O 및 OH 라디칼을 측정해야 됨으로 온도에 따른 선강도와 파장을 선택하지 않고 배기가스 온도와 유사한 온도 조건 입력 후 파장 선정을 진행하였다. 즉 고온 연소장에서 H₂O 흡수선의 온도 의존성은 선강도 변화에 직접적 영향을 미침으로 HITRAN 기반 temperature dependence 보정을 1,473K 조건에 맞추어 적용하였고 온도 변화로 인한 오차를 최소화하였다. 예상 환경 조건인 1,473K, 상압 환경에서 측정에 적합한 파장을 선정하였으며 Fig. 2는 온도 1,473K 조건에서 H₂O 및 OH 라디칼 파장에 따른 선강도를 보여준다.

Fig. 2.

Linestrength of H2O and OH radical at IR wavelength in 1,473K, 1atm

단일 가스 종의 계측을 위해서는 기본적으로 다른 가스 종의 간섭이 존재하는 파장을 제외하고 선정해야 하지만 대부분의 OH 라디칼 파장 영역에는 H₂O의 간섭이 존재한다. 이를 위해 H₂O의 흡수 면적을 다른 파장의 레이저를 이용하여 단독적으로 측정하고, OH 라디칼 측정 파장에서 그에 맞는 면적 값을 제거하여 OH 라디칼의 농도를 도출하는 방법을 사용하였다.^[1] 이 때 H₂O 측정 파장은 약 1.3 ㎛, OH 라디칼 측정 파장은 약 1.5 ㎛로 선정하였다.^[5]

3.2 H₂0 파장 선정

Figure 3은 H₂O 파장 선정 과정을 보여준다.

Fig. 3.

Linestrength of H2O in 1,473K, 1atm, path length 1 m

타 가스 종과의 간섭은 주변 환경의 온도, 압력, 농도 등에 따라 상이하게 적용되며 측정 파장도 고려하여야 한다. 예를 들어 측정 환경의 온도나 압력이 높다면 흡수 선폭이 증가하여 타 가스 종의 흡수 영역 중첩에 의해 영향을 받을 수 있다. 또한 측정 가스 종의 농도에 비해 주변 환경에 존재하는 가스들의 농도가 높다면 흡수 선강도 값이 높더라도 간섭이 존재할 수 있어 측정 환경 고려가 필수적이다. 이외에도 레이저의 파장이 증가함에 따라 스캔 범위가 증가하게 되는데 본 연구에서 사용된 레이저의 경우 한 램프당 1 nm 이하 정밀 측정이 가능하여 타 가스 종 선강도 값의 간섭 영향이 적은 특성을 가진다. 따라서 H₂O 파장은 약 1.3 ㎛ 파장을 선정하였으며, 이때의 선강도 값은 약 2.5×10^-22(cm/mol)의 광 흡수 선강도 값을 가진다. 연소 영역에서의 온도 및 농도를 측정하기에 path length 1 m 기준, 적합한 선강도 값을 갖는 파장으로 선정하였다.

3.3 OH 파장 선정

Figure 4는 OH 라디칼 파장 선정 과정을 보여준다.

Fig. 4.

Linestrength of OH in 1,473K, 1atm, path length 1 m

OH 라디칼 농도를 측정하기 위한 파장은 약 1.5 ㎛의 파장을 선정하였으며, 이때의 선강도 값은 약 2.0×10^-23 (cm/mol)의 광 흡수 선강도를 가진다. 대부분의 가스 계측을 위해서는 다른 가스종의 간섭이 존재하는 파장을 선호하지 않지만, OH 라디칼의 선강도가 비교적 낮은 것을 고려하였을 때, H₂O의 간섭을 계산된 값을 통해 제거하는 것이 OH 라디칼 농도 분석에 더 용이하므로, H₂O의 간섭이 존재하지만 OH 라디칼의 선강도가 강한 영역으로 선정하였다. 각 레이저들은 자유 스펙트럼 범위(Free Spectral Range, FSR, 2 ㎓)를 갖는 에탈론(Etalon)을 이용하여 레이저 광을 검출함으로써 광흡수 신호의 시간영역을 파장영역으로 변환한다.

3.4 Metal fiber 버너

메탈 파이버 버너는 Fig. 5의 화염 형상과 같은 모양으로 제작되었다. 메탈 파이버 버너는 연료와 산화제가 연소 반응이 일어나기 전 미리 혼합되어 화염을 형성하는 예혼합 및 층류화염의 대표적 버너로 화염 온도, 연소 속도, 길이, 배출가스 등이 균일한 특성을 가진다. 메탈 파이버 특성을 규명하는 여러 연구들이 진행되었으며,^[16] 토모그래피 기법을 적용하여 정형, 비정형 상태에서 발생되는 화염 특성을 파악하고 재구성하는데 적합하다고 판단하였다.

Fig. 5.

Flame picture at metal fiber burner

상단부(D)에서는 원형, 하단부의 다각형(A~C)형상을 갖도록 설계하였으며, 회전각별 측정 후 재구성 결과를 비교 분석하였다.

A, C 구간은 각도 40°, 각 길이 65 mm, 55 mm 이며 B 구간 각도 67° 기준 길이 60 mm, D 구간 변을 중심으로 양쪽 길이는 80 mm 로 설계 및 제작하였다. 버너 열량은 약 10,000 kcal/hr이며 적용 연료는 LNG를 사용하여 실험하였다.

3.5 광학계 실험장치

광학계의 구성은 Fig. 6과 같이 설치하였다. H₂O의 흡수 면적을 제거하면서, OH 라디칼 측정을 위한 두 종류의 레이저를 같은 경로에 투과하는 MUX(Multiplexer), De-MUX(Demultiplexer) 포함 WDM(Wavelength Division Multiplexing) 시스템을 이용하였다. MUX는 다수 레이저 사용 시 선택한 단일 레이저 신호만 출력할 수 있는 장치이며, De-MUX는 MUX 장치와 반대로 레이저 두 대의 신호를 나누어 각 detector로 출력 가능한 장치이다. MUX 시스템을 통하여 경로가 일치된 두 개 파장의 레이저는 빔 스플리터를 통해 총 16개의 레이저로 분기되고, 화염을 투과한 후 다시 De-MUX를 통해 두 개 파장의 레이저를 분리 후 photo detector로 수신되어 분석을 진행하였다. 즉 발신부 총 16개의 레이저가 x축, y축 기준 8 by 8 형태로 투과되며, 수신부 역시 동일하게 설정하였다.

Fig. 6.

Schematic diagram and of optical setting

또한 발신부와 수신부가 Fig. 6과 같이 회전 가능하도록 설계 반영하였으며 각도 변화에 따라 OH 농도 값을 측정하였다. 회전 각도는 0°, 30°, 45° 회전 가능하며, 1.5 ㎛ 파장 레이저의 파워 한계로 인해 x축 기준 8 path, y축 기준 8 path 총 16개의 path 및 64개의 cell을 형성하도록 하였다. 레이저 특성상 발신부 파워 저감에 따라 왜곡 및 noise에 취약해지며 특히 토모그래피 기법과 같이 최소한의 레이저를 이용하여 격자화하고 최대의 정보 습득을 위한 발신 파워 한계가 존재한다. 회전각 선정에 있어 90° 이상 180°, 270° 등 측정 시 대칭을 이뤄 측정 방향이 중첩되는 것으로 판단 90°이내 0°, 30°, 45° 각도를 선정하였다. Figure 7에서 보여지는 숫자는 path를 나타낸다. 8 by 8 기준 각도별 OH 농도 분포를 재구성하였고 또한 실제 측정값을 바탕으로 가상 값을 형성, 이를 포함하여 반복 계산을 통해 15 by 15 기준으로 재구성하였다. 가상 값의 경우 Fig. 4와 같이 1 path와 2 path의 각 cell별 흡수 계수를 평균화하여 가상의 1^* path를 설정하였다. 반복적으로 2^* path부터 14^* path까지 설정하여 기존 8 by 8 형태의 실제 측정값과 가상 값 추가를 통해 15 by 15를 형성하여 OH 농도 분포를 재구성하였다. 이는 추가 레이저 및 광학계를 설치하지 않고 실제 측정값에 근거하여 보다 많은 정보를 재구성 과정에 적용할 수 있는 효과를 얻을 수 있다.

Fig. 7.

Path, Cell, Rotation angles of each laser setting

4.1 OH 농도 측정 결과

OH 라디칼 흡수 계수를 도출하는 과정은 각 신호별 흡수 데이터를 multi Voigt fitting을 진행하고, H₂O의 흡수 면적 값을 제거함으로써 OH 라디칼의 흡수 면적 및 계수를 도출하였다. H₂O 흡수 제거 과정은 동일 optical path 내에서 H₂O 농도가 예혼합화염 조건에서 상대적으로 균일하게 분포한다는 점에 기반하여 제거 또는 필터링을 수행하였다. 이는 HITRAN 데이터에서 제시되는 선강도 비교 결과, 본 실험 조건에서 path-wise 변동이 미미함을 확인한 데 따른 것이다. 각 H₂O 및 OH 라디칼 흡수 면적 분석은 H₂O의 경우 신호의 한 램프 파당 주기를 1 kHz으로 설정하여 레이저를 투과하였으며, DAQ 시스템으로 받는 데이터는 10 ms/s이다. 이에 따라 1초에 약 1,000개의 램프파 데이터를 수집하고 이를 평균 낸 데이터값이다. 기존 흡수 신호가 없는 램프파와 동일하도록 baseline을 설정하고, baseline과 흡수 신호의 차이를 Voigt function을 이용하여 fitting을 진행한 후 계산을 진행하였다.

OH 라디칼의 농도 값은 매우 낮기 때문에 신호의 크기가 작고 노이즈의 간섭이 발생한다. 노이즈 처리는 각 램프 파형을 진폭 기준으로 리스케일(정규화)하여 동일 기준으로 보정한 후 평균화를 통해 분석에 사용하였다. 평균화를 통해 랜덤 노이즈가 억제되어 신호대잡음비(SNR : Signal to Noise Ratio)가 효과적으로 향상된다. 1차 평균화로 제거되지 않은 잔류 노이즈는 MATLAB의 moving-filter 기반 smooth 함수를 적용하여 추가 제거를 진행하였다. 노이즈 제거 작업 이후 피팅 진행 시 Lorentzian fitting 값과 Gaussian fitting 계수를 조절함으로써 신호의 형태와 일치하는 Voigt fitting으로 흡수 신호를 분석하였다. Table 1은 위 과정을 거쳐 도출된 각 path 별 cell에서 계산된 OH 농도들의 평균값을 나타낸다. 이는 ART 반복 계산법을 통해 재구성된 cell 내 OH 농도 값들의 평균값이며 대표적으로 정리하여 나타낸다.

Table 1.

Average path concentration and absorbance area of OH radical

4.2 실제 측정값 및 가상 값 분석 결과

각도에 따라 측정된 OH 라디칼 농도를 실제 측정값 8 by 8 기준 농도 분포를 2D mapping 하였으며, 실제 측정값과 가상 값을 추가하여 15 by 15 기준 분포도와 비교 분석 하였다. 또한 토모그래피 기법 ART, MART, SMART 반복 계산법에 따라 mapping을 진행하였다. Fig. 8, Fig. 9, Fig. 10은 각각 0°, 30°, 45°에서 반복 계산법에 따른 8 by 8, 15 by 15 OH 농도 분포를 나타낸다.

Fig. 8.

Reconstruction results at 0°

Fig. 9.

Reconstruction results at 30°

Fig. 10.

Reconstruction results at 45°

분석 결과 8 by 8 결과보다 15 by 15 농도 값들의 분포 결과가 화염 유무를 명확히 mapping 가능한 것을 확인할 수 있다. 이는 재구성 시 증가된 레이저 정보와 전체 격자 내 cell 및 path 증가에 따라 분해능이 증가하는 결과이다. 또한 각 반복 계산법에 따른 차이를 살펴보면, 가시적 버너 외부 형상에 대한 재구성 비교는 어려울 것으로 판단된다. 하지만 화염 내 OH 라디칼 농도 값을 살펴보면, ART, MART, SMART 순서로 농도 값이 균일해지는 것을 확인 할 수 있다.

Metal fiber 버너는 특성상 균일 화염을 형성하는 버너로 OH 라디칼 역시 연소 시 균일하게 발생되는 화염 구조이다. 따라서 SMART 반복 계산법이 보다 정확도가 높은 것으로 사료된다. 또한 회전각 0°를 제외하고 버너 A, B, C 구간들이 명확히 구성되지 않는 현상들이 발생되며, 특히 D 구간의 경우 회전각이 증가하고 레이저 개수가 감소할수록 분해능이 감소하는 것을 확인 할 수 있다. 즉 비정형 형상의 변과 레이저의 경로가 일부 평행한 경우 재구성이 원활하게 이루어지나, 급격한 각도 변형 및 곡선 형태를 재구성하기 위해서는 레이저를 추가하여 path 및 cell 증가, 분해능 증가 후 재구성 과정이 필요할 것으로 판단된다. 추가적으로 ART, MART, SMART 반복 계산법 내에는 Relaxation parameter(λ)가 존재하며, 이는 수렴 속도에 영향을 주는 가중치 역할을 가지고 있다. 레이저 path 개수, 계산량에 따라 영향을 미치며 적합한 설정을 통해 반복 계산 속도를 감소할 수 있다. 따라서 본 연구에서는 0.1부터 1.0 사이 각 0.001 간격으로 Relaxation parameter을 검토하였으며 그 결과는 Fig. 11과 같이 도출하였다.

Fig. 11.

Iteration count according to relaxation parameter

ART, MART 반복 계산법에서는 λ 값이 낮을 경우 대폭 계산량이 많아지는 것을 확인하였으며, λ 값이 증가할수록 계산량이 감소하지만 λ = 1 이상부터는 대부분 발산이 일어나는 것을 확인하였다. ART 계산법은 λ = 0.794, MART 계산법은 λ = 0.361에서 가장 낮은 계산량 즉 가장 빠른 수렴 속도를 보였으며 SMART 계산법의 경우 대부분 동일한 속도로 계산되었다.

4.3 회전 값 통합 재구성 결과

Fig. 12는 Fig. 8 부터 Fig. 10의 각도에 따라 측정한 OH 라디칼 농도 분포 재구성 결괏값을 통합하여 반복 계산법 따라 비교 분석하였다. 즉 ART, MART, SMART를 적용하여 재구성된 0°, 30°, 45° 3가지 OH 농도 값들을 통합하여 재구성 및 mapping을 진행한 결과이며, 8 by 8, 15 by 15로 정리하였다. 각도별 합산 및 평균 결과, OH 라디칼의 재구성 분포도가 가시적으로 버너의 비정형 형상과 매우 유사한 결과를 확인하였다. 이는 30°, 45° 결과에서 분해능 감소에 따라 재구성되지 않았던 각도(A, B, C) 및 곡면(D) 구간이 0°결과와 통합되면서 다수의 OH 라디칼 농도 값들이 확보된 것으로 판단된다. 또한 재구성 통합 결과 중 SMART 반복 계산법이 가장 내부 농도가 균일하게 재구성되었으며, 이는 15 by 15 분포 결과에서 확인 가능하다. 통합 재구성 결과 분석을 통해 토모그래피 재구성 과정에서는 측정 대상 기준 path 및 cell 증대를 통한 분해능 확보, 다양한 각도에서의 정도 습득이 매우 중요한 분석 인자로 판단된다.

Fig. 12.

Reconstruction at total angle

4.4 재구성 결과 및 ICCD 결과 비교

본 연구를 통해 측정한 OH 라디칼 농도 측정 방식 외 정량적 측정 방법 부재로 정확도를 수치적으로 판단하기 어려운 상황이다. 또한 ICCD 기반 OH 라디칼은 화학적·광학적 여기로 생성된 전자적 여기 상태(excited state)로 라디칼 방출을 이미징하여 반응 영역의 공간 분포를 정성적으로 보여준다. 반면 TDLAS는 기저 상태(ground state)의 OH 분자에 의한 흡수를 직접 측정하여 온도 및 광경로 길이 정보를 적용하면 정량적 농도를 제공한다. 두 기법은 서로 다른 분자 상태와 신호 메커니즘을 다루기 때문에 측정 결과를 동일 기준으로 직접 비교하는 것은 본질적으로 어렵다.

따라서 토모그래피 기법 적용 OH 농도 값과 ICCD의 정성적 강도 값을 수치화하여 비교 분석을 진행하였다. ICCD의 intensity 값을 토모그래피 농도 재구성 분포와 동일하게 격자화 하였으며, 정규화를 통한 비교를 위하여 격자 내 cell 결괏값을 cell 최곳값으로 나누어 1 이하의 값이 나오도록 설정하였다. 동일 cell 위치에서의 ICCD 강도 값을 x, 토모그래피 농도 값을 y로 설정하여 Root mean square 값을 식 (11)을 통하여 Table 2와 같이 도출하였다. 각 반복 계산법에 따른 정확도를 정리하였으며, Fig. 13 역시 재구성 결괏값을 비교한 그래프이다.

Table 2.

Root mean square of ICCD and tomography method

Fig. 13.

Root mean square of ICCD and ART, MART, SMART

SMART 반복 계산법이 비교적 ICDD 강도 값과 유사한 가장 높은 R² 값을 가지는 것을 확인하였다. 이는 균일 화염 내 OH 라디칼 농도는 균일할 것으로 판단되며, 전체적인 실험 결괏값 중 ART, MART, SMART 순으로 비정형 내 재구성 농도 값이 균일해지는 변화에 따른 결과로 확인된다.

8 by 8 대비 가상 값 적용을 통해 15 by 15 결과 값 역시 R² 값이 증가하는 것을 확인 할 수 있다. 이는 정성적 값과 정량적 값 비교에 있어 차이가 감소하는 실험적 결과를 확인할 수 있으며 sensitivity 증가에 의한 것으로 대신 판단할 수 있다.

또한 식 (12)를 이용하여 각각의 반복 계산법들의 정확도 및 속도를 계산하였으며 결괏값을 Fig. 14와 같이 그래프로 나타내었다. 식 (12)는 상대평균제곱오차(Relative mean square error) 계산 방식으로 결과 및 초깃값을 활용하여 반복 계산에 대한 정확도 및 속도를 확인할 수 있다.

Fig. 14.

Relative mean square error of ICCD and ART, MART, SMART

x축 Iteration step은 ART, MART, SMART 각 반복 계산법들이 수렴하는 동안 계산된 횟수를 나타냄으로써 계산 속도를 확인할 수 있으며, y축 DevT 기준 0으로 갈수록 정확한 수렴 값을 나타내며 초기 반복 계산 시작 포인트와 0 값의 간격은 정확도의 차이를 나타낸다. 계산 시작 포인트가 O에 가까울수록 보다 수렴된 결괏값과 정확도가 높은 위치에서 시작된 것을 확인할 수 있었다. 각 반복 계산법 특성에 부합하게 SMART > MART > ART 순으로 수렴되었으며, 이를 통해 계산 속도 및 정확도를 확인하였다.